人工晶体学报

作者：曹琦, 崔璐瑶

单位：太原理工大学化学与化工学院,太原 030024

关键词：合成氨,MvK机理,电催化,氮空位,MoTiNO,负载,

基金：国家自然科学基金(21978187);山西省自然科学基金(202203021221058)

电化学氮气还原反应(ENRR)是替代Haber-Bosch工艺合成氨的可持续发展技术之一,其核心问题是寻找高催化活性和高选择性的稳定电催化剂。过渡金属氮氧化物(TMNO)表面遵循Mars-van Krevelen(MvK)机理路径进行合成氨反应,表现出比传统缔合机理更有利的N2吸附和活化,其设计双位点活性催化剂成为高效催化研究的热点。本文选用具有最佳ENRR表现的双位点MoTiNO作为基底,通过密度泛函理论(DFT)计算方法负载Ni构建了Ni-MoTiNO 结构作为电化学N2还原催化剂,进行了结构稳定性、双位点吸附行为、基于原子氢(*H)迁移辅助MvK机理的ENRR催化活性和电子性质分析四方面的研究。计算结果表明,Ni-MoTiNO表面的双位点(Ni和Nv)协同作用既促进了*H迁移,又有效打破了ENRR中*N相关中间体吸附能力和产物脱附能力的线性比例关系。实验证明,合成的Ni-MoTiNO能够有效实现NH3合成并具有较高的选择性。

来源：2025年第4期

《人工晶体学报》期刊编辑部

查看人工晶体学报杂志2025年第4期