人工晶体学报

作者：吴蕊, 胡洋, 唐荣芬, 阳倩, 王序, 吴怡逸, 聂登攀, 王环江

单位：贵州民族大学化学工程学院,贵阳 550025

关键词：氧化锌,金属有机化学气相沉积,密度泛函理论,寄生反应,薄膜,二聚物,

基金：国家自然科学基金(22262008);贵州省基础研究计划(自然科学)(ZK051);贵州省科技计划项目(4Y014,1Y406,YB484,YB349);贵州省科学协会专题和研究课题(YZ2023001);贵州省教育厅自然科学研究项目(QJJ159)

本文利用量子化学的密度泛函理论(DFT),研究了金属有机化学气相沉积(MOCVD)生长ZnO薄膜过程中二乙基锌(DEZn)与叔丁醇(t-BuOH)体系的气相寄生反应机理。通过计算不同温度下反应路径的Gibbs自由能变化,从热力学角度详细分析关键中间产物(HOZnOBut、H(ZnO)2But、HZnOH)的水解及二聚物(Zn2O2H4、Zn2O4H4、Zn4O4H4)、三聚物(Zn3O6H6)的形成,揭示不利于ZnO薄膜生长的纳米颗粒可能的形成路径和产物。研究发现在高温沉积条件下(673.15 K＜T＜713.15 K),DEZn热解后的中间产物H(ZnO)2But容易与H2O发生双分子碰撞直接生成有利于ZnO薄膜生长的(ZnOH)2。但是这类中间产物同时会通过聚合消去反应形成二聚物和三聚物,这些聚合物是形成纳米颗粒的重要前体,其中由HOZnOBut聚合产生的聚合物(HOZnOBut)2连续脱去C4H8,并最终形成Zn2O4H4的反应最容易发生。因此,二聚物Zn2O4H4是最有可能提供纳米颗粒的重要前体。

来源：2024年第9期

《人工晶体学报》期刊编辑部

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