人工晶体学报

作者：刘国峰, 左然

单位：江苏大学能源与动力工程学院,镇江 212013

关键词：GaN,MOVPE,密度泛函理论,自由基,气相反应,

基金：国家自然科学基金(61474058)

利用量子化学的密度泛函理论(DFT),对TMG/NH3/H2体系中自由基参与的金属有机气相外延(MOVPE)反应进行计算分析,特别针对H、NH2自由基对Ga(CH3)3(简称TMG)热解路径、氢解路径以及加合路径的影响进行研究。通过计算不同反应路径的吉布斯自由能差ΔG和能垒ΔG*/RT,确定了自由基参与的气相反应在不同温度下不同的反应路径。研究发现:当T<683 K时,TMG与NH3反应生成加合物TMG:NH3。当T>683 K时,TMG:NH3重新分解为TMG和NH3。TMG在MOVPE温度下很难直接热解,在H自由基作用下则易热解产生Ga(CH3)2(简称DMG)、GaCH3(简称MMG)和Ga原子。当T<800 K时,TMG与NH3的氨基反应速率大于自由基参与的热解反应,故氨基反应占主导;当T>800 K时,自由基参与的TMG热解反应速率大于氨基反应,故热解反应占主导。氢解反应由于能垒很高,因此可忽略。TMG及其热解产物与NH2自由基反应很容易产生氨基物。氨基物DMGNH2可以与H自由基继续反应,最终生成表面反应前体GaNH2。

来源：2021年第3期

《人工晶体学报》期刊编辑部

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