人工晶体学报

作者：王逸舟, 刘飞, 赵天翔, 曹建新, 许芳

单位：1.贵州大学化学与化工学院,贵阳 550025;；2.贵州大学,贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵阳 550025;；3.贵州民族大学材料科学与工程学院,贵阳 550025

关键词：InCeOx催化剂,双金属氧化物,固溶结构,氧空位,碳酸二甲酯,

基金：国家自然科学基金(21666007);贵州省百层次创新型人才专项(黔科合平台人才5655);贵州省科技创新人才团队(黔科合平台人才5607);贵州省科技计划项目(黔科合平台人才5788号,5781号);教育厅青年科技人才成长项目(黔教合KY字147)

采用液相共沉淀法制备了MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物固溶催化剂。借助X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(CO2-TPD、CH3OH-TPD)及漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)等手段对催化剂物化性质进行了分析表征。在系统考察不同金属氧化物种类和掺杂量的基础上,对比研究了不同金属氧化物掺杂改性CeO2制得固溶催化剂的结构性质及催化行为。结果表明:不同金属氧化物掺杂改性制得的MeCeOx(Me=In,Zr)双金属氧化物,由于形成的固溶结构增大了氧空位缺陷浓度;InCeOx具有最大的氧空位缺陷浓度和CO2、CH3OH分子化学吸附量;在反应压力1.0 MPa、反应温度140 ℃,反应空速(GHSV)3 600 mL/(g·h)、V(CO2)/V(CH3OH)/V(N2)=4∶1∶5条件下,InCeOx表现出优异的催化性能,碳酸二甲酯(DMC)选择性91.3%,CH3OH转化率8.4%,碳酸二甲酯STY(时空产率)达0.11 gDMC·h-1·g-1cat。原位红外分析进一步揭示了氧空位活化CO2及中间体单配位甲氧基的形成是碳酸二甲酯高选择性的关键。

来源：2021年第1期

《人工晶体学报》期刊编辑部

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